Lee Jong Suk mengawali karir di dunia hiburan pada usia yang masih belia, melalui SBS 7th Open. Audisi aktor kelahiran yang diadakan stasiun TV Korea Selatan, SBS, itu menjadi langkah awal bagi kesuksesannya di dunia hiburan. 
Awalnya, Jong Suk berprofesi sebagai model. Debut artis kelahiran 14 September 1989 di atas catwalk itu terjadi pada event gelaran perancang Jang Kwang Hyo dengan tema Guangzhou Designer's Biennale 2005. 
Meski telah debut akting lewat film pendek "Sympathy" (2005), karirnya mulai bersinar ketika sukses memerankan karakter musisi Han Tae Sun di serial "Secret Garden" (2010). Semenjak itu, aktor yang juga kuliah di Universitas Konkuk di Seoul ini mendapat tawaran bermain film seperti "Ghost", "As One" ataupun "R2B: Return to Base". Ia juga pernah menyabet penghargaan Best New Actor di ajang KBS Drama Awards 2012. 
Di 2013, aktor dengan tinggi badan 186 cm itu pamornya semakin melejit. Serial "I Hear Your Voice" dan film "The Face Reader" merupakan proyek akting Jong Suk yang sukses menuai pujian dari para fans. Bahkan, Lee Mi Sook, aktris kawakan asal Korea Selatan memuji akting Lee Jong Suk setara dengan akting Kim Woo Bin, aktor nomor 1 di Korea Selatan. 
"Aku melihat Lee Jong Suk mengenakan seragam dalam serialnya. Aku melihat juga Won Bin melakukan hal serupa dan Jong Suk memberikan feeling yang sama," ucap Mi Sook dalam acara radio. "Aku yakin Lee Jong Suk akan menjadi penerus Won Bin." 
Selain berkecimpung sebagai model catwalk dan aktor, Lee Jong Suk juga pernah membintangi beberapa video klip. Diantaranya untuk video klip lagu 2NE1, "I Don't Care", CHI CHI dalam "Don't Play Around", Nichole Jung dalam lagu "Lost" versi Korea dan Jepang. 
Menjadi seorang artis, Lee Jong Suk mengalami masalah dengan fans. Namanya sempat dicatut fans iseng. Merasa tidak nyaman dengan hal itu, Jong Suk meghardik fans tersebut lewat akun me2day. 
"Aku tidak memiliki Facebook karena bagiku itu rumit, jadi yang kugunakan hanya me2day," tegas Jong Suk. "Aku tidak tahu apa yang kamu inginkan dengan berpura-pura menjadi diriku di Facebook." 
Dia juga menyindir fans tersebut sebagai plagiat. "Aku sendiri hidup menjadi orang lain di drama dan itu menyulitkan. Jadi berhentilah," sahutnya.